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Dissertações de Mestrado Defendidas: 2009

Produção de Olefinas Leves a partir do Metanol

Autora: Luciana Andrade Torres
Orientadores: Mônica Antunes Pereira da Silva, Alexandre Barros Gaspar.

Resumo

Catalisadores do tipo SAPO-34, MeAPSO-34 (Me=Ni, Co, Mn, K, Cs), zircônia, zircônia sulfatada e nióbia foram sintetizados e caracterizados por difração de raios X (DRX), análise textural (por adsorção de N2), fluorescência de raios X (FRX), análise térmica (TGA), dessorção de amônia a temperatura programada (TPD-NH3), espectroscopia de infravermelho utilizando n-butilamina como molécula sonda e redução a temperatura programada (TPR). Para efeito de comparação foi utilizada uma amostra de HZSM-5 comercial. A atividade e seletividade a olefinas leves (eteno e propeno) na conversão do metanol foram avaliadas. Os efeitos da utilização de duas amostras de SAPO-34 sintetizados com dois tipos de direcionadores de estrutura (morfolina e hidróxido de tetraetilamônio - TEAOH), temperatura, tempo de reação, velocidade espacial de metanol (WHSV), regeneração dos catalisadores menos resistentes à desativação e da incorporação de metais ao SAPO-34 no desempenho catalítico foram estudados. SAPO-34 sintetizado utilizando TEAOH (SAPO-34T) foi o mais seletivo em eteno+propeno e estável a 400°C com WHSV de 0,94h-1. Dentre os MeAPSO-34, MnAPSO-34 se mostrou mais resistente à desativação e mais seletivo a eteno + propeno (79%) a 400°C e WHSV=0,94h-1, enquanto o NiAPSO-34 exibiu comportamento oposto. As seletividades a eteno, propeno e DME diminuíram com o aumento da WHSV de 0,94 para 2,67h-1. SAPO-34T sofreu uma forte desativação a 2,67h-1. Os efeitos da incorporação de metais à estrutura do SAPO-34 via síntese direta sugerem uma interessante e conveniente rota, diminuindo a formação de metano a 500°C. No entanto, reduz a seletividade a olefinas leves. O tipo de direcionador de estrutura influencia tanto as propriedades ácidas quanto o desempenho catalítico. Os catalisadores utilizando TEAOH apresentaram melhores desempenhos catalíticos. A regeneração dos catalisadores foi eficiente. Zircônia, zircônia sulfatada e nióbia se mostraram catalisadores menos eficientes para o processo MTO nas condições usadas.